Il est surtout connu dans le rôle de Simon Templar dans Le Saint (1962-1969), comme interprète de Brett Sinclair, un lord dandy et milliardaire dans Amicalement vôtre... (1971-1972) et, comme successeur de Sean Connery et George Lazenby, dans la peau de James Bond (1973-1985). Il est également connu pour sa très grande élégance intelligemment fusionnée à un humour flegmatique britannique lié à des calembours dont seul lui a le secret (particulièrement dans les "James Bond" et "Amicalement Vôtre"). Il a joué dans des séries télévisées, ce qui a assuré sa célébrité :
Ivanhoé (1958, 39 épisodes)
Maverick (États-Unis, 1958, 19 épisodes)
Le Saint (rôle de Simon Templar) (1962-1969, 118 épisodes)
Amicalement vôtre... (1971-1972) (rôle de Lord Brett Sinclair, 24 épisodes)
En France, c'est le comédien Claude Bertrand qui lui a prêté sa voix dans la plupart des versions françaises de ses films. Roger Moore a également été ambassadeur de l'UNICEF depuis 1991 pour défendre les droits de l'enfant et soutient activement les droits des animaux avec l'association PETA. Depuis le 11 octobre 2007, Roger Moore dispose enfin de son étoile sur Hollywood Boulevard (2 350e étoile). Le 28 octobre 2008, Roger Moore a été fait Commandeur des Arts et des Lettres par la ministre de la Culture Christine Albanel.
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“ Quel plaisir que de retrouver Walken dans le dernier James Bond de Moore ! Il remonte clairement le niveau. Merci et au revoir Moore ! ”— Yomigues 1 mars 2015
“ Voiture amphibie, base sous marine, l'action est bien là. Et Requin, le tueur qui a terrifié des générations d'enfants. Le meilleur de Moore ”— raph31 7 septembre 2013
“ Walken est parfait, Jones fascine, l'histoire est bien. Mais Moore est en encéphalogramme plat et plombe ces aventures américanisées. ”— wham197815 novembre 2013
“ Malgré une Grace Jones navrante contrebalancée par un Christopher Walken dément, Roger Moore tire la gueule. Ainsi s'en va James Bond. ”— Nox 6 mai 2013
“ Moore est vieux, le film incohérent, l'humour submerge tout et noie l'intérêt. Gros ratage et ennui total. Reste des cartes postales d'Inde. ”— wham197815 novembre 2013